Criado por força do decreto-lei nº 45 636 de 31/03/1964, o Liceu Nacional de Cascais foi inaugurado, com pompa e cirscuntância, a 27 de Novembro de 1968, pelo chefe de Estado, almirante Américo Tomás e pelo Dr. José Harmando Saraiva, ministro da Educação.

O primeiro reitor a ser nomeado foi o Dr José Augusto Bettencourt Coelho, que foi substituído em 1969 pelo Dr António Ribeiro dos Santos e este, substituído em 1970 pelo Dr José Graça e Cruz.

- José Castanho Fortes;
- Carolina Lima Vaz;
- Mª Adelaide Tinoco de Faria;
- Mª Teresa Sobral da Costa;
- Fernando Heitor Gomes Teixeira;
- Alda Maria Baltar de Figueiredo;
- Mª da Piedade Stoffel Certã;
- Liliete Ondina Tavares da Mata;
- Benedita Vieira;
- 10 alunos (2 por cada ano, 3º ao 7º);
- 2 funcionários administrativos;
- 2 funcionários auxiliares;